在可穿戴醫療、智能機器人和下一代物聯網系統快速發展的背景下,柔性壓力傳感器作為將外部機械刺激轉化為可讀信號的核心器件,正發揮著日益重要的作用。然而,該領域長期面臨一個關鍵瓶頸:柔性壓力傳感器難以同時實現高靈敏度、快速響應和優異的機械穩定性。這一挑戰的根本原因在于,傳統傳感復合材料中缺乏精巧的結構設計來兼顧應力傳遞效率和結構可靠性。盡管研究者已引入多種納米結構工程來提升靈敏度和響應速度,但活性層中傳感組件與柔性基底之間的界面結構仍難以優化。簡單的平面或隨機分布結構往往導致界面粘附薄弱、應力傳遞效率低下,并在反復形變下產生機械退化,從而在傳感性能與機械穩定性之間形成了持續的權衡關系,阻礙了對脈搏、關節和喉部運動等復雜生理信號的精確監測。
受天然蜘蛛網結構啟發,韓國首爾大學Tae-Woo Lee教授團隊設計并構建了一種多尺度人工蛛網(Multiscale Artificial Spider Web, MASW)柔性壓力傳感器。該傳感器通過銅網輔助靜電紡絲技術制備可生物降解的聚乳酸(PLA)納米纖維網絡,并結合碳墨水與銀納米線混合導電填料構建核殼網絡雙重微結構,形成了高效的三維導電網絡。MASW同時實現了39.85 kPa?1的極高靈敏度、42毫秒的快速響應、超過6000次加載循環的優異耐久性和超過100天的長期穩定性。結合Transformer神經網絡模型,該傳感器能夠精準識別多種脈搏和喉部運動信號,并進一步集成到機器人手控制系統中,為帕金森病患者的精細運動康復提供了新的解決方案。相關論文以“Multiscale artificial spider web for comprehensive pressure sensing and human-machine interaction”為題,發表在Nature Communications上,論文第一作者為Jing Dai和Kwan-Nyeong Kim。
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天然蜘蛛網通過多層次纖維交織堆疊實現了高效應力分散與傳遞,單層網狀結構中規則或半規則的孔隙使來自不同方向的機械刺激能夠被快速感知和傳播。此外,蜘蛛絲橫截面上MaSp1與MaSp2蛋白的異質分布形成了獨特的核殼結構——外殼具有高模量低延展性,內核具有低模量高延展性,兩者協同賦予蛛絲卓越的強度和韌性。受此啟發,研究團隊設計了MASW(圖1b),通過銅網輔助靜電紡絲工藝,在高壓電場作用下聚合物射流被拉伸并優先沿銅網導電線沉積,而在網孔內沉積較少,從而形成分級網絡骨架(圖1c, 1d)。在此基礎上,通過浸涂工藝引入碳墨水、銀納米線及其混合導電填料,構建了核殼網絡結構(圖1f, 1g)。該結構中多尺度導電通路(碳殼層的面接觸、銀納米線橋的線接觸和碳粒子的點接觸)共存,顯著增加了單位體積內的導電結點數量,并放大了壓力誘導的導電通路變化。根據赫茲接觸理論、逾滲理論和隧穿傳導理論,外部壓力增大有效接觸面積、提高局部填料堆積密度并減小粒子間距,使接觸電阻呈指數級下降,從而實現高靈敏度檢測。該三維多尺度結構使壓縮過程中導電結點從點接觸逐步過渡到線接觸和面接觸,避免了過早的導電飽和,確保了在寬壓力范圍內穩定且近乎線性的電阻變化。
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圖1. MASW的設計、制備與結構表征。 (a)天然蜘蛛網的分級結構及蜘蛛捕食過程;(b)多尺度人工蜘蛛網的分級結構與壓力敏感機制;(c)銅網輔助靜電紡絲制備MASW的示意圖;(d)銅網輔助靜電紡絲機理;(e)MASW的多尺度纖維網絡結構;(f)不同導電填料修飾的MASW照片;(g)MASW的核殼網絡結構示意圖及導電通路演變。
在可降解性與透氣性方面,PLA作為一種熱塑性脂肪族聚酯,在堿性水溶液中酯鍵逐漸斷裂形成低聚物和乳酸分子,最終完全降解為環境友好產物(圖2a)。將不同導電材料修飾的MASW薄膜在pH=10的碳酸鈉水溶液中浸泡7天后,所有薄膜均表現出明顯降解(圖2b)。傅里葉變換紅外光譜顯示C-C單鍵、C-O-C單鍵和C=O雙鍵的特征峰均出現不同程度衰減(圖2c),X射線光電子能譜分析進一步證實PLA基體發生了水解反應(圖2d, 2e)。透氣性實驗表明,干冰與水反應產生的二氧化碳迅速將周圍水蒸氣凝結為可見霧狀液滴,這些液滴快速均勻地透過不同網孔結構的MASW,確保了長期佩戴的舒適性(圖2f)。
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圖2. MASW的生物可降解性與透氣性。 (a)PLA基壓力敏感層降解過程示意圖;(b)MASW降解前后的光學照片;(c)MASW降解前后的傅里葉變換紅外光譜;(d)基于XPS分析的MASW降解前后元素組成與化學鍵合狀態;(e)PLA@CI/AgNWs降解前后碳元素XPS峰擬合;(f)MASW透氣性驗證。
在壓力傳感性能優化研究中,團隊系統考察了浸涂次數、導電填料種類和網孔結構的影響(圖3a)。隨著浸涂次數增加,導電顆粒附著量逐漸增多,但不同網孔結構對應的最佳浸涂次數有所不同——網孔越大,達到最佳敏感層利用率所需的浸涂次數越多。當浸涂次數不少于兩次時,線性度均超過0.95(圖3b, 3c, 3d)。在導電填料方面,PLA@CI/AgNWs混合體系表現出顯著優于單一填料的傳感性能,靈敏度達到39.85 kPa?1(圖3f, 3g),這歸因于AgNWs的引入將初始核殼結構細化為核殼網絡構型,構建了高效三維導電網絡,極大促進了快速載流子傳輸和多點接觸效應,碳墨的存在則改善了混合填料的附著力,確保了更均勻穩定的分布(圖3h)。對比三種網孔結構和無網孔PLA紡織品發現,所有MASW均表現出更優異的壓力響應特性,其中小網孔MASW的靈敏度較無網孔結構提升了6.44倍(圖3i, 3j)。有限元模擬進一步驗證了三種網孔結構在0-100 N載荷下均顯著促進應力傳遞,小網孔構型在200 N以內保持均勻應力分布(圖3k)。
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圖3. MASW壓力傳感性能優化。 (a)不同浸涂次數制備MASW的示意圖;不同浸涂次數制備的MASW壓力傳感性能:(b)壓力響應曲線;(c)靈敏度;(d)線性度;(e)不同導電填料制備的MASW示意圖;不同導電填料MASW的壓力傳感性能:(f)壓力響應曲線;(g)靈敏度;(h)線性度;不同網孔骨架尺寸MASW的壓力傳感性能對比:(i)壓力響應曲線;(j)靈敏度與線性度;(k)不同網孔骨架尺寸MASW應力分布的有限元模擬。
優化后的MASW傳感器在0-100 kPa壓力范圍內實現了39.85 kPa?1的超高靈敏度和0.9851的良好線性度(圖4a, 4b),性能優于已報道的多種柔性壓力傳感器(圖4c)。該傳感器具有42毫秒的快速響應時間(圖4d),在低壓范圍(0-1 kPa)內保持可靠的動態傳感能力(圖4e)。對18個不同條件下制備的器件進行線性度統計分析,67%的器件R2值超過0.9(圖4f)。經過6000次加載循環后,器件微觀形貌無明顯變化,厚度變化僅4.88 μm,電阻變化低于2.26%(圖4g, 4h),在自然環境中暴露100天后初始電阻變化僅為12.48%(圖4i)。在全量程工作壓力下最大功耗僅為3.85 mW,確保了大規模集成到可穿戴電子設備中的可行性(圖4j)。綜合性能對比顯示,MASW在靈敏度、線性工作范圍、響應時間、壓力循環次數和可降解性等方面均表現出顯著優勢(圖4k)。
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圖4. MASW的綜合壓力傳感性能。 (a)0-100 kPa壓力下的I-V特性;(b)壓力響應曲線與線性擬合;(c)與已報道及商用柔性壓力傳感器的靈敏度和線性工作范圍對比;(d)響應時間;(e)小壓力(0.1-1.0 kPa)下的動態壓力響應;(f)基于網孔骨架傳感器的線性度性能統計分析;(g)50 kPa下3000次循環耐久性;(h)6000次壓力循環前后初始I-V曲線對比;(i)100天前后初始I-V曲線對比;(j)0-100 kPa壓力下的功耗;(k)與已報道壓阻傳感器的綜合性能對比。
在生理信號監測與識別應用中,MASW憑借其超高的靈敏度和快速響應,覆蓋了所有主要生理信號的檢測范圍(圖5a)。團隊開發了基于Transformer架構的神經網絡模型,通過自注意力機制捕捉時間序列壓力信號中的長程依賴關系,精確提取難以通過傳統卷積或循環方法分辨的細微時序模式(圖5b)。在脈搏監測中,MASW佩戴于手腕采集七名受試者靜息狀態和運動后的脈搏信號(圖5c, 5d),每組信號重復采集300次。經過130輪訓練后,模型損失低于0.613,分類準確率達到1(圖5e),在區分八種不同脈搏信號時實現了100%的精確度(圖5f)。在喉部運動監測中,MASW貼附于喉部實時監測呼吸和發聲過程中的喉部運動(圖5g),經過170輪訓練后模型損失低于0.054,識別準確率達到1(圖5h),在識別六種不同喉部運動狀態時同樣實現了100%的精確度(圖5i)。
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圖5. MASW賦能的高級生理信號監測與評估。 (a)高級生理信號的監測需求(響應時間與靈敏度);(b)神經網絡組成結構;(c)MASW脈搏監測示意圖;(d)不同個體的脈搏信號(強度、頻率、波形);(e)八種不同脈搏信號分類的損失與準確率;(f)八種不同脈搏信號分類的混淆矩陣;(g)MASW呼吸與發聲監測示意圖;(h)六種不同喉部運動信號分類的損失與準確率;(i)六種不同喉部運動信號分類的混淆矩陣。
在人機交互應用方面,針對帕金森病患者運動遲緩(動作幅度減小、響應速度減慢)和抓握僵硬(握力過大)等精細運動功能障礙(圖6a),團隊將MASW集成到機器人手控制系統中(圖6b)。通過將單個傳感器貼附于手指,實現了不同角度、力度和重復次數下的精確手指運動監測(圖6c)。建立了電阻-電壓轉換電路和Arduino UNO控制模塊,將壓力信號轉換為不同占空比的PWM信號輸出至機器人手控制電路(圖6d)。機器人手關節角度θ與手指壓力P及靈敏度因子S之間的關系為θ=θ?+S×(P-P?),通過調整程序可輕松定制不同用戶的控制特性(圖6e):輕握狀態下實現相同角度運動所需壓力較小,對應運動遲緩患者狀態(圖6h);重握狀態下所需壓力較大,對應抓握僵硬臨床表現(圖6i),相比正常抓握(圖6g)和初始狀態(圖6f)呈現出可調節的控制特性。進一步將五個傳感器貼附于五根手指,實現了復雜手勢控制,機器人手成功復現了變速抓握、多種手指排列以及“OK”“Yeah”“Great”等象征性手勢(圖6j)。此外,團隊還建立了基于Arduino Bluno Nano V1.4的無線傳感器網絡,通過藍牙在10米范圍內實現遠程生理信號實時傳輸和可視化顯示,突破了空間限制(圖6k)。
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圖6. MASW賦能的人機交互。 (a)帕金森病癥狀示意圖;(b)人機交互矯正策略;(c)不同角度、力度和重復次數下的手指運動監測;(d)MASW控制機器人手的電路圖;(e)利用靈敏度因子的可調機器人手控制;不同狀態下MASW控制的機器人手:(f)初始狀態;(g)正常抓握狀態;(h)輕握狀態;(i)重握狀態;(j)機器人手的復雜手勢控制;(k)無線傳感器網絡示意圖。
總結與展望
本研究通過仿生設計構建的MASW傳感器,憑借三維互連網絡實現高效應力傳遞和多維導電通路,同時兼具超高靈敏度、快速響應和卓越耐用性,覆蓋了所有主要生理信號的檢測范圍。結合Transformer神經網絡,該傳感器實現了對多種生理信號的精確識別與分類,同時保持了環境友好的生物可降解性。MASW驅動的自適應機器人手控制系統(從可調抓握到復雜手勢識別)展示了在帕金森病患者精細運動康復輔助中的廣闊前景,無線傳感器網絡則進一步克服了傳統有線系統的空間限制。這項工作為可持續柔性電子器件在智能醫療、個性化假肢和下一代人機界面中的應用開辟了新路徑。
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