上海海洋大學于飛&同濟大學馬杰教授團隊CCR ： 電容式去離子技術用于離子選擇性鈾捕獲與資源回收

第一作者: 李炫頤

通訊作者: 馬杰

通訊單位:上海海洋大學

原文鏈接:https://doi.org/10.1016/j.ccr.2026.218228

摘要

含鈾廢水與海水在化學性質上存在顯著差異，但均為水相鈾分離技術中具有戰略重要性的目標介質。廢水中含有濃度較高的鈾元素，并伴有復雜的配體、鹽類及污染物背景；而海水則在高鹽度碳酸鹽基質中以超痕量水平儲存著大量鈾。電容去離子化（CDI）作為一種電驅動技術平臺應運而生，其結合了離子遷移、界面富集、選擇性識別、電化學固定以及電位控制再生等特性。然而，基于CDI的鈾提取過程不能簡單視為單純的非特異性鹽電吸附作用，其實際效果受鈾形態、基質化學性質、電極-界面結構、電荷轉移路徑及回收率等因素共同影響。本綜述從應用場景與作用機制角度探討了基于CDI的鈾捕獲技術，系統闡述了依賴于鈾形態的遷移行為、電雙層富集效應、配位或離子交換作用以及贗電容或法拉第固定機制，并進一步分析了通過配位點工程設計、孔隙/導電網絡可及性及界面穩定化等手段優化電極結構的方法。通過對比含鈾廢水、模擬海水、加標鈾海水及天然海水中的代表性實驗數據，闡明了實驗條件對分離效能、選擇性、再生能力和回收率的具體影響。針對結合光催化、電還原及金屬氧化還原途徑的耦合CDI系統，我們根據其主要保留機制進行了進一步評估。最后，我們提出一種以產物為導向的研究視角，重點強調可調控的界面微環境、基質響應性選擇性、電位-時間編程控制、產物選擇性反應路徑以及模塊化鈾回收技術，從而將CDI確立為一種適用于從復雜水體中高效回收鈾的可調控電化學萃取平臺。

全文速覽

近日，上海海洋大學于飛教授，同濟大學馬杰教授在 Coordination Chemistry Reviews 上發表了題為 “Capacitive deionization for ion-selective uranium capture and resource recovery” 的綜述。本文系統闡述了 CDI 用于鈾的捕獲機制、電極界面設計策略（如配位位點工程、孔道與導電網絡優化、界面穩定化構筑等），并評估了其在廢水與海水雙場景下的性能表現、耦合體系優勢與工程應用潛力，為高效鈾分離電化學技術的設計與應用提供了理論指導。

背景介紹

核能憑借其高能量密度和運行近零碳排放的優勢，在全球低碳能源轉型中扮演著關鍵角色。然而，陸地鈾資源儲量有限，僅可維持約一個世紀的消耗，且鈾礦開采及核燃料循環產生的大量含鈾廢水對生態系統和人類健康構成雙重威脅。海水中蘊藏著約45億噸鈾資源，遠超陸地儲量，但其濃度極低（約3 μg·L-1），且存在高鹽碳酸鹽基質、海量競爭離子及生物污損問題，使得從海水中高效、選擇性提取鈾成為保障核能可持續發展的關鍵技術瓶頸。 鈾提取方法主要包括離子交換、化學沉淀、膜分離、光催化還原及吸附法。其中，吸附法因操作簡便、成本低且易于功能化設計，在低濃度鈾富集方面應用廣泛；光催化與電化學還原技術則能將可溶性U(VI)原位轉化為不溶性U(IV)物種，實現深度分離與固定。傳統吸附劑與分離技術普遍存在傳質動力學慢、活性位點利用率低、抗干擾能力弱或再生能耗高等問題，難以同時適配高濃度復雜廢水與超微量高鹽海水兩類極端水環境。近年來，電容去離子（CDI）憑借電場驅動離子遷移、界面可控富集、可逆電勢再生的獨特優勢，在鈾捕獲領域展現出廣闊應用前景。從早期單純碳基電吸附，到如今集配位識別、贗電容存儲、多技術耦合于一體的多功能電化學分離體系，CDI的設計理念不斷演進，為實現復雜水體中鈾的高效分離與資源回收提供了全新的技術路徑。

圖文解析

圖1. 基于CDI技術的鈾提取工藝演變路徑，重點展示其不同發展階段代表性進展

圖 1 完整呈現了電容去離子（CDI）用于鈾提取領域六十余年的技術演化脈絡，按發展特征可劃分為三大階段。1960–2000 年為理論與碳基奠基期，從 CDI 概念提出、雙電層理論完善，到基礎石墨、活性炭、碳氣凝膠電極相繼落地，搭建起脫鹽領域的理論與材料體系；至 2000 年前后學界首次報道 CDI 用于含鈾廢水，開啟了該技術向鈾分離領域拓展的序幕。2015–2020 年為海水驗證與功能化發展期，研究場景從廢水延伸至高鹽海水體系，以石墨烯、碳納米管為新型碳基底，通過偕胺肟、磷酸等功能配體修飾解決高鹽離子競爭難題，功能化設計成為這一階段的研究核心。2021–2026 年進入異質結與多機制耦合的快速發展階段，MOF/MXene 異質結、贗電容復合電極、電池輔助（GCA）體系等新材料與新工藝持續涌現，技術路徑進一步向光催化、電還原、金屬氧化還原多機制協同延伸，推動 CDI 從單純離子去除技術向鈾資源回收平臺升級。值得注意的是，“選擇性提升” 始終貫穿各發展階段，是復雜水體鈾分離領域持續面臨的核心挑戰與研究主線。

圖2.CDI 鈾捕獲的完整作用機制

圖 2 系統闡釋了 CDI 鈾捕獲的完整作用機制，可分為運行流程與界面固定路徑兩大部分。圖 a 完整呈現了 CDI 充放電循環中的鈾遷移 - 富集 - 捕獲 - 洗脫再生全過程：初始狀態下鈾酰與背景離子均勻分布于水體；充電階段鈾物種在電場驅動下向負極遷移，經雙電層界面富集后，通過配位作用或電化學作用固定于電極孔道內，出水得到凈化；放電階段通過電位切換或極性反轉，捕獲的鈾隨洗脫液集中流出，實現電極再生與鈾濃縮回收。圖 b 進一步歸納了四類鈾界面固定的核心反應路徑，分別為表面氧化還原、離子嵌入、轉化反應與電解質介導氧化還原，同時配套了偕胺肟修飾聚苯胺、層狀 MXene、碳基電極、鐵氰化物電解質等典型材料體系與對應反應方程式，清晰區分了配位識別、贗電容存儲、法拉第還原等不同作用機制的界面行為，為理解基質依賴型鈾捕獲過程提供了完整的機理框架。

圖3. 配位位點構建策略

圖 3 從分子識別層面呈現了 CDI 電極的配位位點工程設計邏輯，通過四類代表性體系闡明了選擇性鈾捕獲的功能化路徑。 PAA/GO 氣凝膠將豐富羧基配位位點引入三維氧化石墨烯骨架，構建通暢的傳質框架，強化鈾酰的界面結合能力；圖 b 的 MAFP/GO/CS 復合電極采用丙二酰胺 - 偕胺肟雙功能聚合物修飾氧化石墨烯 / 殼聚糖基底，借助多齒協同螯合效應，在多離子共存體系下提升鈾的選擇性捕獲性能；圖 c 的 CNC800 多級孔碳由 ZIF 核殼結構衍生而來，將配位位點構筑與分級孔結構設計相結合，增加活性位點暴露度，促進鈾向內部配位環境的擴散；圖 d 的 PA-MnO2@GO 氣凝膠通過植酸改性引入富磷酸界面，提供多重鈾結合位點，配套的 P 2p、O 1s 譜圖變化直接佐證了磷、氧官能團參與鈾結合的過程。四類體系共同表明，有效的配位位點工程需兼顧配體親和力、位點暴露度與導電骨架兼容性，是實現 CDI 鈾選擇性捕獲的核心基礎。

圖 4. 孔隙結構、導電網絡及傳質優化策略

圖 4 從傳質與電子傳導維度呈現了 CDI 電極的孔道 - 導電網絡工程設計思路，旨在將 “理論活性位點” 轉化為 “實際可用位點”。圖 a 的 MoS2-GO / 碳布陰極以碳布為連續導電基底，負載層狀硫化鉬 - 氧化石墨烯活性層，既保障電子高效傳輸，又借助層狀結構縮短離子擴散路徑，同時實現鈾的吸附與部分還原；圖 b 的 CNT/α-MnO2/ 聚吡咯復合電極通過羧基化碳納米管構建導電網絡，搭配氧化錳納米棒的贗電容特性與聚吡咯的電聚合交聯結構，形成雙電層 - 贗電容協同的鈾電吸附體系；圖 c、d 分別對應流動電容去離子（FCDI）中的 MXene/CoZn-MOF-AO 與 OMPAC 磁性流動電極，通過開放結構與動態更新的電極 - 電解液界面，緩解局部鈾飽和問題，在連續運行工況下強化傳質與選擇性捕獲效果。整體來看，結構優化的核心目標是提升孔道連通性、導電連續性與鈾結合位點的電化學可及性，為高動力學、高利用率的鈾捕獲提供結構支撐。

圖5. 長期鈾(VI)電化學捕獲的結構與界面穩定化策略

圖 5 聚焦 CDI 鈾捕獲的長效運行瓶頸，從材料惰性、結構韌性、界面適配性層面呈現了四類界面穩定化策略。圖 a 的硼摻雜金剛石（BDD）薄膜電極具備極強的化學惰性，可耐受反復的電化學提取與酸洗回收過程，在 30 次提取 - 洗脫循環中保持穩定的提取性能；圖 b 的 π 共軛 KHATP 有機骨架將高密度富氮配位位點與可逆電化學捕獲特性相結合，在多次充放電循環中維持高吸附容量與再生能力，體現分子層面的結構穩定性；圖 c 的 PDA 修飾 MoS?電極通過聚多巴胺界面改性提升界面相容性與電化學穩定性，100 次循環后電容保持率約 95%，有效緩解活性層脫落與結構劣化問題；圖 d 的 PA/rGO/SnS2三明治層狀電極通過互聯結構保留導電通路與多活性位點，15次吸附 - 脫附循環后鈾去除率仍保持在 90% 以上。這些策略共同表明，界面穩定化不僅是提升材料機械強度，更是在反復充放電與復雜基質中保留功能界面的核心保障，決定了電極的實際使用壽命與工程應用潛力。

圖6. 用于增強鈾捕獲與還原的代表性CDI-光催化耦合策略。

圖 6 呈現了 CDI 與光催化技術耦合的兩類典型體系，核心邏輯是通過電場富集與光致還原的空間耦合，突破單一吸附或光催化的動力學與容量局限。圖 a 為 PEA 光電協同體系，采用磷酸改性石墨烯陰極與石墨烯 / 二氧化鈦光陽極，運行中電場先將鈾酰富集至陰極配位位點，同時光陽極受光激發產生光生電子并轉移至陰極，原位將富集的 U (VI) 還原為低溶解度物種，相比單一電吸附或單一光催化，協同過程顯著提升鈾捕獲效率；圖 b 為 MMCD 多機制驅動光電催化體系，以三維黃原膠 / 聚丙烯酸還原石墨烯為陰極、一維 / 二維二氧化鈦 / 石墨烯為光陽極，陰極的帶電官能團調控共離子排斥效應，強化復雜離子體系下的鈾積累，光陽極產生的光生電子則實現鈾的原位轉化，整套系統整合了電吸附、配位識別、催化還原、離子釋放、鈾沉積多步過程，實現了富集 - 轉化 - 固定的全鏈條強化。兩類體系共同驗證了 “CDI 前端富集 + 光催化后端轉化” 的協同優勢，為低濃度鈾體系的高效捕獲提供了新的技術路徑。

圖 7. 用于鈾提取的代表性電吸附-電還原耦合系統

圖 7 呈現了 CDI 與電化學還原耦合的兩類典型體系，通過界面電吸附與陰極價態轉化的結合，突破配位吸附的容量上限，強化鈾的固持效果。圖 a 為鋅箔輔助的 ZF-ACF 低電壓提鈾系統，采用鋅箔陽極與活性炭纖維陰極的不對稱構型，陽極鋅的持續氧化為體系提供電子，驅動陰極側鈾的遷移、電吸附與還原過程，該系統可在低至 0.1 V 的槽壓下實現 99.0% 的鈾去除率，在復雜基質與加標海水中均保持穩定性能；圖 b 為 HGNbP 層狀電極的電吸附 - 電催化還原體系，鈮磷酸 / 多孔石墨烯的松弛層狀結構與富磷活性位點兼具良好傳質與贗電容特性，鈾先通過物理化學吸附與電吸附富集于電極界面，再在外加電位下發生電催化還原并沉積，30 分鐘內即可實現 99.9% 的去除率，提取容量可達 1340 mg?g-1。兩類體系均表明，電還原耦合可顯著提升鈾捕獲容量與固持效果，核心設計要點是平衡富集效率、電子傳輸效率與產物可控性，避免不可逆沉積導致的電極鈍化與再生困難。

圖8. 耦合CDI-金屬氧化還原體系高效鈾提取的機制與性能評估

圖 8 系統呈現了 CDI 與金屬氧化還原耦合的兩類典型體系，通過犧牲陽極的原位溶出，引入絮凝或催化介導路徑，在低電壓下強化復雜廢水中的鈾捕獲效果。圖 a 為鋁基（AA）與銅基（CA）兩類不對稱電極的作用機理：AA 體系遵循電吸附 - 電絮凝 - 電還原耦合路徑，陽極溶出的鋁離子水解產生絮體，通過電絮凝作用固定鈾，搭配陰極還原實現鈾的協同去除；CA 體系則遵循電吸附 - 電催化 - 電還原路徑，陽極溶出的銅離子作為氧化還原媒介，加速陰極 U (VI) 還原，動力學性能優于鋁基絮凝體系。圖 b、c 的性能對比顯示，兩類體系在多競爭離子共存環境中均保持良好的鈾去除效果，其中銅基體系的鈾去除動力學更快，長期運行穩定性更優；圖 d、e 的 XPS 表征進一步佐證了捕獲過程中鋁 / 銅物種的參與與鈾價態的變化。整體而言，金屬氧化還原耦合可降低體系工作電壓、提升復雜基質適應性，但需同步考量陽極消耗、二次金屬離子釋放、污泥產物處置等工程因素，屬于面向復雜廢水的強化型電化學分離

總結/展望

本文系統綜述了電容去離子（CDI）用于水體鈾選擇性捕集與資源回收的研究進展，明確鈾捕集并非普通鹽電吸附，而是受鈾形態、基質化學、電極界面結構共同調控的界面過程，核心機制包含雙電層富集、配位/離子交換、贗電容及法拉第固定四類。文章從配位位點工程、孔道-導電網絡優化、界面穩定化三方面梳理電極設計策略，對比了含鈾廢水、模擬/天然海水等場景的應用性能。 未來CDI提鈾應向產物導向轉型，通過界面微環境調控、基質響應選擇性、電位時序編程及模塊化回收設計，構建適配復雜水體的可調諧電化學提鈾平臺，實現污染治理與鈾資源回收的統一。

作者簡介

李炫頤

李炫頤，上海海洋大學海洋科學與生態環境學院環境科學與工程專業2024級碩士研究生，研究方向為含鈾廢水中鈾的吸附材料開發和應用，在Coordination Chemistry Reviews發表SCI論文1篇。

于飛

于飛，教授，長期從事水污染控制技術與資源化研究，主持包括國家自然科學基金面上項目、青年基金等十余課題，在Adv. Funct. Mater., Nano Let., Adv. Sci., Small, Water. Res., Environ. Sci. Technol.等期刊以第一作者/通訊作者身份發表SCI論文一百余篇，其中21篇論文入選ESI高被引論文（或ESI熱點論文）；累計引用1.2萬余次。曾榮獲上海市“優秀博士論文”、教育部國務院學位委員會“博士研究生學術新人獎”，2022年度上海市自然科學二等獎，2022度中國化工學會基礎研究成果獎二等獎等，2020度河南省自然科學獎三等獎（3/5），2023-2024年入選愛思唯爾“中國高被引學者”，2020-2024連續五年入選斯坦福大學發布的“全球前2%頂尖科學家年度榜單”，2023-2024年連續兩年入選“全球前2%頂尖科學家終身科學影響力排行榜”，入選2018年上海市人才發展基金，授權中國發明專利16余項；擔任本領域知名學術期刊審稿人、《材料導報》等期刊編審專家、新加坡維澤材料科學專家委員會成員、巴塞爾公約亞太區域中心化學品和廢物環境管理智庫專家（No. 00698)，國家科技部科技專家庫和上海市科學技術獎專家庫專家等。

馬杰

馬杰，同濟大學教授，博士生導師，中組部第十一批上海援疆干部，長期致力于電容去離子分離技術和應用研究，新疆天山創新團隊負責人，主持5項國家自然科學基金，在Nat. Water, Angew. Chem. Int. Ed., Nat. Commun., Adv. Funct. Mater., Nano Let., Research, Water. Res., Environ. Sci. Technol.等期刊以第一/通訊作者發表SCI論文250余篇，ESI高被引/熱點論文31篇/次，論文總他引15000次（WOS），參編英文專著3部，授權中國發明專利20項。擔任Sci. Rep.、Chinese Chem. Lett.、Sustainable Horizons、物理化學學報等期刊編委，新疆地震學會副理事長，新疆節能減排專家委員會學術委員會副主任，新疆工程材料與結構重點實驗室學術委員會副主任，中國化學會高級會員、中國有色金屬學會環境保護學術委員會委員等，入選“上海市東方英才計劃拔尖項目”，“新疆杰出青年基金”，“上海市人才發展基金”、同濟大學“中青年科技領軍人才”和“百人計劃”等，獲上海市自然科學二等獎（1/5），河南省自然科學獎三等獎、中國化工學會基礎研究成果獎二等獎等，擔任中國環境科學學會年會《環境修復材料》分會主席，中國材料大會《環境分離凈化材料與技術》分會主席，入選 “高被引科學家”，“中國高被引學者”和“全球前2%頂尖科學家榜單”。

https://doi.org/10.1016/j.ccr.2026.218228

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