廣東
導(dǎo)讀
手性廣泛存在于自然界和功能材料體系中，其形成、傳遞與放大是化學(xué)、材料科學(xué)和生命科學(xué)領(lǐng)域的重要研究課題之一。長期以來，手性被認(rèn)為主要由分子結(jié)構(gòu)決定。然而，在復(fù)雜自組裝體系中，相同的分子構(gòu)筑單元為何能形成不同尺度和形式的手性結(jié)構(gòu)，其內(nèi)在機(jī)制仍缺乏深入理解。
在國家自然科學(xué)基金委的支持下，化學(xué)所光化學(xué)實(shí)驗(yàn)室姚建年課題組在超分子手性組裝方面取得新進(jìn)展。研究發(fā)現(xiàn)，相同的手性發(fā)光分子在不同超飽和度演化條件下，可以沿不同組裝路徑形成兩類尺度和組裝方式迥異的結(jié)構(gòu)：一種為毫米尺度的旋渦狀手性薄膜，另一種為微米尺度的方形晶體。盡管兩者來源于相同的分子構(gòu)筑單元，卻表現(xiàn)出截然不同的手性光學(xué)響應(yīng)，呈現(xiàn)相反的圓偏振發(fā)光信號。
超飽和度演化調(diào)控的手性組裝結(jié)構(gòu)（上）及組裝機(jī)制（下）
研究表明，兩種結(jié)構(gòu)均起源于相同的超飽和誘導(dǎo)成核過程，并經(jīng)歷纖維狀中間體的形成，后續(xù)超飽和度維持方式的差異決定了組裝路徑的不同。當(dāng)體系進(jìn)入蒸發(fā)主導(dǎo)階段時，纖維狀中間體進(jìn)一步重組形成宏觀旋渦結(jié)構(gòu)；當(dāng)反溶劑持續(xù)擴(kuò)散時，則形成空間受限的方形微晶。基于系統(tǒng)實(shí)驗(yàn)結(jié)果，研究團(tuán)隊建立了超飽和度演化、組裝路徑與層級手性表達(dá)之間的關(guān)聯(lián)機(jī)制，揭示了手性不僅與分子結(jié)構(gòu)有關(guān)，也受到組裝動力學(xué)過程的深刻影響。
該工作將傳統(tǒng)“分子結(jié)構(gòu)決定功能”的設(shè)計理念拓展到“組裝路徑調(diào)控功能”，為超分子手性材料、圓偏振發(fā)光材料及手性光電子器件的設(shè)計提供了新的思路，也為理解復(fù)雜體系中的結(jié)構(gòu)形成與功能涌現(xiàn)提供了新的視角。
相關(guān)研究成果近期發(fā)表在Proceedings of the National Academy of Sciences期刊（PNAS, 2026, 123(25), e2535931123），第一作者為博士生王瓊，通訊作者為閆永麗研究員。
https://www.pnas.org/doi/10.1073/pnas.2535931123
來源：中科院化學(xué)所
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