廣東
乙烯是現(xiàn)代石油化工和精細(xì)化工領(lǐng)域中廣泛使用的關(guān)鍵平臺(tái)化學(xué)品。當(dāng)前工業(yè)上乙烷制乙烯主流技術(shù)包括熱裂解、氧化脫氫和非氧化脫氫工藝，但普遍存在反應(yīng)溫度高（550–700 °C）、乙烯選擇性低、催化劑因積碳失活等問(wèn)題。因此，開(kāi)發(fā)溫和條件下的乙烯制備新技術(shù)，具有重要的研究?jī)r(jià)值與應(yīng)用前景。太陽(yáng)能作為清潔可再生能源，是推動(dòng)化工領(lǐng)域綠色低碳轉(zhuǎn)型的重要依托?；诠獯呋瘎├锰?yáng)能實(shí)現(xiàn)乙烷脫氫制乙烯，是解決非石油路線制備乙烯的可行且極具潛力的技術(shù)途徑。
基于此，吉林大學(xué)化學(xué)學(xué)院于吉紅教授團(tuán)隊(duì)聯(lián)合中國(guó)科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所李燦研究員團(tuán)隊(duì)，將銳鈦礦團(tuán)簇限域于TS-1分子篩中，構(gòu)筑了TiO2@TS-1高效復(fù)合光催化劑，成功實(shí)現(xiàn)室溫條件下乙烷光催化脫氫制乙烯（圖1）。通過(guò)積分差分相位襯度掃描透射電子顯微鏡（iDPC-STEM）表征顯示，尺寸相當(dāng)于單個(gè)銳鈦礦晶胞大小的銳鈦礦團(tuán)簇被成功限域于TS-1分子篩孔道內(nèi)。這些超小銳鈦礦團(tuán)簇因半導(dǎo)體量子尺寸效應(yīng)，具備顯著增強(qiáng)的氧化還原能力，進(jìn)而可有效驅(qū)動(dòng)光催化乙烷脫氫反應(yīng)生成乙烯。相比之下，粒徑約為21nm的商用TiO2（P25）僅能催化乙烷分子C–C鍵斷裂，產(chǎn)物以甲烷為主。研究進(jìn)一步發(fā)現(xiàn)，在TiO2@TS-1上負(fù)載0.43 wt%的Pd，可有效促進(jìn)光生電子與空穴的分離，顯著提升其光催化效率。優(yōu)化得到的Pd/0.73TiO2@TS-1催化劑在乙烷光脫氫反應(yīng)中表現(xiàn)出優(yōu)異的性能，乙烯生成速率達(dá)6.25 mmol g(TiO2)-1h-1，乙烯選擇性高達(dá)100%，同時(shí)具備良好的循環(huán)穩(wěn)定性。本工作為新型分子篩基光催化劑的設(shè)計(jì)合成及其在低碳烷烴轉(zhuǎn)化領(lǐng)域的應(yīng)用提供了新思路與重要參考。
圖1 TiO2@TS-1光催化乙烷脫氫示意圖
研究工作以“Anatase clusters embedded in zeolite enabling ethane photo-dehydrogenation”為題發(fā)表于CCS Chemistry上，（2026-05-26, DOI:10.31635/ccschem.026.202607982）。吉林大學(xué)化學(xué)學(xué)院博士研究生郝大鵬為第一作者，吉林大學(xué)化學(xué)學(xué)院于吉紅教授、中國(guó)科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所李燦研究員為共同通訊作者。
全文鏈接：https://doi.org/10.31635/ccschem.026.202607982
來(lái)源：吉林大學(xué)
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